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糖尿病伤口具有复杂的病理微环境，其特征是持续缺氧、活性氧（ROS）过量、慢性炎症和细菌感染。为了应对这一挑战，我们开发了一种多功能复合水凝胶（CFP/PC@MnO₂）。2用于糖尿病伤口愈合。它由羧甲基壳聚糖 (CMCS)、4-甲酰基苯硼酸 (4FPBA) 和聚乙烯醇 (PVA) 通过席夫碱和硼酸酯键共价交联形成，随后引入藻蓝蛋白修饰的 MnO₂。2纳米粒子（PC@MnO）2NPs）。CFP/PC@MnO2水凝胶具有良好的机械性能、局部注射性、自愈能力、组织粘附性以及形成保护性伤口屏障的能力。同时，CFP/PC@MnO2水凝胶在活性氧（ROS）作用下迅速降解，释放出PC@MnO₂。2清除活性氧并产生氧气2原位缓解缺氧；PC@MnO2纳米颗粒还表现出强烈的近红外光触发光热抗菌活性。体外实验表明，该水凝胶具有优异的生物相容性，能有效清除活性氧（ROS），减轻氧化应激，并抑制炎症。在糖尿病大鼠全层皮肤创伤模型中，CFP/PC@MnO2水凝胶结合光热疗法能有效杀灭细菌，促进M2型巨噬细胞极化以调节免疫微环境，并增强血管生成和胶原沉积，从而加速伤口愈合。总而言之，这种多功能水凝胶集清除活性氧、自持氧合、免疫调节和光热抗菌作用于一体，为糖尿病伤口治疗提供了一种协同创新的策略。

该研究以题为“Multifunctional Manganese Oxide Nanocomposite Hydrogel With Synergistic Reactive Oxygen Species‐Scavenging, Oxygen‐Generating, Immunomodulatory, and Photothermal Antimicrobial Activities for Enhanced Diabetic Wound Healing”发表在Advanced Science上。

图1

CFP/PC@MnO₂水凝胶的制备过程及改善糖尿病创面愈合的多模式策略。(A) 动态交联CFP/PC@MnO₂水凝胶网络的制备。(B) 在糖尿病创面愈合中的应用。

图2

PC@MnO₂ NPs的表征。(A) PC@MnO₂ NPs的合成策略。(B) PC@MnO₂ NPs的UV-vis-NIR吸收光谱。(C) PC@MnO₂ NPs的TEM和DLS粒径分布。(D) PC和PC@MnO₂ NPs的Zeta电位。数据以均值±标准差表示（n=3）。(E) PC@MnO₂ NPs的XPS谱图。PC@MnO₂ NPs的产氧和抗氧化能力。(F) PC@MnO₂ NPs的O₂产生能力。数据以均值±标准差表示（n=3）。(G-I) PC@MnO₂ NPs的自由基清除效率。数据以均值±标准差表示（n=3）。PC@MnO₂ NPs的光热性能。(J) 不同浓度PC@MnO₂ NPs在808 nm激光照射（2.0 W/cm²）下的温度曲线。(K) 400 µg mL⁻¹ PC@MnO₂ NPs在不同功率密度808 nm激光照射下的温度曲线。(L) PC@MnO₂ NPs在四个激光开-关照射循环中的光热稳定性（400 µg mL⁻¹；2.0 W/cm²）。(M) PC@MnO₂ NPs的光热转换效率曲线。

图3

CFP/PC@MnO₂水凝胶的表征。(A) CFP/PC@MnO₂水凝胶的合成策略。(B) PC@MnO₂、CFP和CFP/PC@MnO₂水凝胶的FT-IR光谱。(C) CFP水凝胶和CFP/PC@MnO₂水凝胶的SEM图像。(D) CFP/PC@MnO₂水凝胶中C、N、O和Mn的元素分布图。(E) CFP/PC@MnO₂水凝胶的EDS谱图。

图4

CFP/PC@MnO₂水凝胶的理化性质。(A) CF、CFP和CFP/PC@MnO₂水凝胶的溶胀率。数据以均值±标准差表示（n=3）。(B) CF、CFP和CFP/PC@MnO₂水凝胶的降解实验。数据以均值±标准差表示（n=3）。(C) CFP/PC@MnO₂水凝胶在不同H₂O₂浓度下的释放实验。数据以均值±标准差表示（n=3）。(D) CFP/PC@MnO₂水凝胶的可注射性。(E) CFP/PC@MnO₂水凝胶的自愈合性能。(F) CFP/PC@MnO₂水凝胶的粘附效果。(G) CFP/PC@MnO₂水凝胶的剪切变稀性能。(H) CFP/PC@MnO₂水凝胶的流变频率扫描。(I) CFP/PC@MnO₂水凝胶的连续阶跃应变测试。

图5

CFP/PC@MnO₂水凝胶的生物相容性与生物活性。(A,B) 不同处理后L929细胞和HUVECs的CCK-8结果。数据以均值±标准差表示（n=6，单因素方差分析及Tukey多重比较检验，p > 0.05：无显著性）。(C) 不同处理后CFP/PC@MnO₂水凝胶处理L929细胞和HUVECs划痕及面积的图像。比例尺=200 µm。(D,E) L929细胞和HUVEC的细胞增殖实验。比例尺=200 µm。(F,G) 不同处理后细胞骨架和Col I的荧光图像。比例尺=50 µm。(H,I) 细胞CD31和VEGF表达的荧光图像。比例尺=50 µm。

总结

糖尿病伤口存在缺氧、活性氧过量、慢性炎症和细菌感染交织的复杂微环境。我们以羧甲基壳聚糖、4-甲酰基苯硼酸和聚乙烯醇通过席夫碱与硼酸酯键交联，构建了负载藻蓝蛋白修饰二氧化锰纳米颗粒的复合水凝胶。该凝胶具备可注射性、自愈合性和组织粘附性，遇活性氧迅速降解释放纳米颗粒，清除活性氧并原位产氧缓解缺氧；纳米颗粒在近红外光下产生光热抗菌作用。在大鼠全层皮肤缺损模型中，该体系有效杀菌、促进巨噬细胞M2极化、增强血管生成和胶原沉积，加速愈合。

该工作将动态共价交联的可注射性与纳米酶的产氧、光热功能整合于单一敷料，回应了糖尿病创面多因素并存的难题。未来可调整交联密度以匹配不同渗出量或感染程度。二氧化锰的催化产氧速率可与创面缺氧程度动态匹配。该水凝胶的按需光热激活适合门诊换药场景，避免了抗生素滥用。其免疫调节效应提示可与其他局部治疗联用。长期锰元素蓄积和重复光照的安全性需进一步评估，但该多功能设计为慢性创面的协同管理提供了可转化的材料平台。

参考文献：

DOI:10.1002/advs.76774

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张工17715390137 陈工18914047343