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纳米塑料(NPs)污染是我们时代最持久的环境危机之一,需要突破性的材料技术来有效修复。本研究通过动态氢键和配位相互作用,工程化了半柔性微纳结构的 N-修性纤维素 nanofibers@layered 双氢氧化物(N-CNF@LDH)复合气凝胶,实现高效去除 NPs,其中 LDH 纳米花簇均匀锚定在氮改性纤维素蜂窝骨架上。在动态氢键的作用下,结构在释放外力后会在新的平衡位置自发重组,导致花簇内出现可逆的开合运动。该设计通过可逆的花瓣间通道开启实现超高 NPs 吸附(3648 mg·g −1),而压缩触发花瓣收缩实现瞬时释放(仅 10 秒内释放率达 96%),解附动力学速率比传统吸附剂高出近三个数量级。此外,动态网络通过氢键组装实现 N-CNF@LDH 的快速结构重建,100 循环后保持 80.4%的 NP 容量和 95.2%的形状恢复率。在多种实际水系统中展现出卓越的 NPs 去除性能,同时保持成本效益,该材料突破了环境修复中根本的容量再生折衷问题。

该研究以题为“Compression-Triggered Instantaneous Nanoplastic Release From Dynamic Hydrogen-Bonded LDH@Cellulose Semi-Flexible Micro-Nano Aerogel for Sustainable Water Remediation”发表在Advanced Functional Materials上。

(a)N- CNF @LDH复合气凝胶捕获纳米颗粒并经挤压诱导解吸的示意图。(b)N- CNF @LDH复合气凝胶与文献报道其他吸附剂的性能系数对比。(c)N- CNF @LDH复合气凝胶10秒内的解吸速率(示意图对比了挤压驱动解吸与传统溶剂浸渍的解吸动力学)

N- CNF @LDH复合气凝胶的合成与形貌表征。(a)N- CNF @LDH制备工艺示意图。(b)代表性SEM图像:b1) CNF ,b2)N- CNF ,b3)N- CNF @LDH。(c)N- CNF @LDH的对应SEM-EDS元素分布图(比例尺:200 µm )

样品的成分与结构表征。(a)N- CNF @LDH的透射电镜图像,(b,c) HRTEM 图像,(d) CNF 、N- CNF 、NiFe-LDH、 CNF @LDH和N- CNF @LDH的 XRD 图谱,(e) FTIR 谱图及(f) TGA 曲线。(g)元素组成比例,(h)N- CNF 和N- CNF @LDH的N1s精细谱,(i)NiFe-LDH、 CNF @LDH和N- CNF @LDH的Ni2p及(j)Fe2p精细谱。

纳米颗粒吸附-解吸性能评估。(a) CNF 、N- CNF 、NiFe-LDH、 CNF @LDH和N- CNF @LDH对纳米颗粒的吸附等温线及(b)动力学。(c) 不同pH值、(d) HA浓度及(e) 离子种类对N- CNF @LDH吸附纳米颗粒性能的影响。(f) N- CNF @LDH在不同实际水环境中对纳米颗粒吸附容量的影响。(g) N- CNF @LDH在10秒内的解吸速率(示意图比较了压缩驱动解吸与传统溶剂浸渍的解吸动力学)。(h∼j) N- CNF @LDH解吸过程的时间依赖性SEM图像。(k) N- CNF @LDH吸附-解吸示意图。

N- CNF @LDH气凝胶的循环稳定性、结构表征及纳米颗粒去除机制。(a) N- CNF @LDH对纳米颗粒的100次吸附-脱附循环性能(初始Q值为3648 mg⋅g−1)及(b)该周期内的应力-应变曲线(σ 表示应力,最大应力为130 kPa)。(c)再生N- CNF @LDH的 XRD 图谱。(d)对比N- CNF @LDH与已报道吸附剂综合性能(吸附容量、循环稳定性和经济成本)的雷达图。(e)NiFe-LDH、 CNF 、N- CNF 及N- CNF @LDH复合材料的Zeta电位比较。(f)N- CNF @LDH吸附纳米颗粒前后的 FTIR 谱。(g-i)高分辨率 XPS 谱:(g)O 1s、(h)N 1s及(i)Fe 2p精细谱。(j)N- CNF @LDH协同去除纳米颗粒的机制示意图。
总结
一篇发表于《Advanced Functional Materials》的研究报道了一种基于动态氢键与配位作用的半柔性微纳复合气凝胶(N-CNF@LDH),用于水中纳米塑料的高效去除与快速再生。研究团队通过在氮改性纤维素纳米纤维(N-CNF)表面原位生长镍铁层状双氢氧化物(NiFe-LDH)纳米花簇,构建了具有动态可逆结构的复合气凝胶。该材料利用LDH表面金属活性位点(Ni²⁺/Fe³⁺)与N-CNF表面氨基/羟基之间的协同配位与氢键作用,在吸附过程中形成“花瓣间通道”的可逆开合机制,持续暴露新鲜吸附位点,显著提升了对聚苯乙烯纳米塑料的吸附容量,达到3648 mg·g⁻¹。
参考消息:
DOI: 10.1002/adfm.202526566
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