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在太阳能转换、光催化与显示技术等领域,胶体量子点(QDs)因其尺寸可调的能带结构与优异的光学性质而被广泛研究。不同于传统分子体系,单个量子点可同时吸收多个光子形成多激子态。然而,多激子态的主要衰减途径是非辐射俄歇复合(Auger recombination),其双激子态寿命通常仅为数百皮秒,并随激子数量增加而急剧缩短,从而严重限制了多激子能量的有效利用。 近日,香港科技大学/香港中文大学(深圳)唐本忠院士与中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员共同领导的研究团队在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表了最新研究成果。本研究中,团队创新性地构建了一个基于聚集诱导发光分子(AIEgen, TBBA)的能量受体系统,并通过共价锚定将该分子固定于无镉、无铅的ZnSe/ZnS核壳量子点表面。该体系通过两步高效电荷转移实现了量子点多激子能量向AIE分子三线态的高效转换。超快瞬态吸收光谱结果显示,即使在平均激子数高达5.2的条件下,第一步电子转移效率仍可达96%。与传统受体分子不同,该体系中的第二步空穴转移过程直接导致TBBA分子的三线态生成,其三线态产率与平均激子数呈线性关系,表明多激子态与单激子态的三线态产率基本相同。
基于该新机制,研究团队实现了量子点多激子态能量在分子三线态中的有效存储,使多激子寿命从几十皮秒显著延长至 200 微秒,并进一步成功应用于光化学反应。这不仅显著延长了多激子能量的存活时间,也为实现光能到化学能的高效转化提供了新的材料平台。更重要的是,本研究首次将AIE分子的应用拓展至电荷/能量受体领域,展现了其在分子光物理与能量转换研究中的独特潜力。 由于该体系采用无重金属(Cd、Pb) 的环保量子点,并结合AIE分子优异能量俘获特性,未来有望在光催化和光电器件等方向发挥重要作用。
图1. 从ZnSe/ZnS量子点到TBBA分子的多激子能量转移
本研究的共同第一作者为香港科技大学的何山博士与谢会琳博士,通讯作者为中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员、香港中文大学(深圳)唐本忠院士/张健全教授,以及香港科技大学林荣业教授。本研究得到了国家自然科学基金、中国科学院、中央高校基本科研专项资金、新基石科学基金会、广东省高等学校聚集体科学基础研究卓越中心、深圳市孔雀团队、香港研究资助局及创新科技署的支持。
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